12月19日，我?；瘜W(xué)學(xué)院綠色催化與傳感創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)在國(guó)際權(quán)威期刊《Journal of Catalysis》（中國(guó)科學(xué)院1區(qū)Top，IF=6.5）上發(fā)表題為《Synergistic Regulation of Charge Dynamics and Reaction Pathways for Selective Photocatalytic NO Oxidation to Nitrate via Oxygen Vacancies and Plasmonic Ag Nanoparticles》的研究論文。該研究成功開(kāi)發(fā)出新型光催化材料BiSbO4/AgCl-Ag-70，通過(guò)氧空位與等離子體銀納米顆粒的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)了對(duì)一氧化氮的高效選擇性氧化，硝酸鹽選擇性達(dá)89.2%，并顯著抑制有毒副產(chǎn)物二氧化氮的生成。我校為第一完成單位，化學(xué)學(xué)院碩士生焦鄧宇為第一作者，陳鵬副教授與張文東研究員為共同通訊作者。
研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)水熱法與光沉積法構(gòu)建了BSO/AgCl異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，并引入銀納米顆粒與氧空位，形成多元協(xié)同催化體系。材料表征表明，BiSbO4與AgCl之間形成清晰的異質(zhì)結(jié)界面，銀納米顆粒均勻分布，氧空位濃度顯著提升，為電荷分離與反應(yīng)路徑優(yōu)化奠定了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。
為解決粉末催化劑穩(wěn)定性不足的難題，團(tuán)隊(duì)將BSO/AgCl-Ag-70負(fù)載于A(yíng)l2O3陶瓷泡沫上，制成BSO/AgCl-Ag-70-CF器件。該器件在可見(jiàn)光下表現(xiàn)出卓越的NO凈化性能：初始去除率高達(dá)90.0%，連續(xù)反應(yīng)720分鐘后仍保持79.0%的活性，且NO2生成量?jī)H為22 ppb（占比4.2%）。陶瓷泡沫的多孔結(jié)構(gòu)不僅提升了污染物吸附能力，還有效防止了活性位點(diǎn)阻塞，顯著增強(qiáng)了器件的長(zhǎng)期運(yùn)行穩(wěn)定性。
通過(guò)原位紅外光譜與密度泛函理論計(jì)算，研究揭示了材料的高選擇性機(jī)制。異質(zhì)結(jié)內(nèi)建電場(chǎng)促進(jìn)電荷定向遷移，銀納米顆粒通過(guò)表面等離子體共振增強(qiáng)可見(jiàn)光吸收，而氧空位作為電子陷阱位點(diǎn)，協(xié)同優(yōu)化了電荷分離效率。實(shí)驗(yàn)表明，超氧陰離子自由基是主導(dǎo)氧化過(guò)程的關(guān)鍵活性物種。
該研究通過(guò)材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與反應(yīng)路徑調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了光催化NO氧化的高選擇性與穩(wěn)定性，為氮氧化物污染治理提供了新思路。未來(lái)，團(tuán)隊(duì)將進(jìn)一步完善材料體系，推動(dòng)光催化器件的實(shí)際應(yīng)用，助力“雙碳”目標(biāo)下的環(huán)境污染防治。本研究由國(guó)家自然科學(xué)基金、重慶市自然科學(xué)基金等項(xiàng)目支持。
文章鏈接地址：https://doi.org/10.1016/j.jcat.2025.116650
